天博大连化物所揭示碳化钼催化材料的结构演化过程—新闻—科学网

近日，我所碳资源小份子与氢能哄骗研究组（DNL1905组）孙剑研究员、俞佳枫副研究员团队与我所电镜技能研究组（DNL2002组）刘岳峰副研究员、德国卡尔斯鲁厄理工学院Grunwaldt传授等互助，哄骗多维度表征手腕展现了碳化钼催化质料的碳化历程以及造成机理，从原子标准不雅察到了晶相布局的动态演化历程，证明了立方相氧化钼（MoOx）是一步碳化合成 相碳化钼的要害中间体。

最近几年来，过渡金属碳化物因体现出类贵金属的怪异催化性子而惹起广泛存眷。此中， 相碳化钼具备极凹凸温活化水份子的威力，于水相甲醇重整、水汽变换等资源小份子转化历程中揭示出优秀的催化活性。然而，与不变的具备六方晶相布局的 碳化钼比拟，立方晶相的 碳化钼的制备历程很是苛刻，正常需要履历高污染、高能耗的氨化处置惩罚或者负载高含量的贵金属，增长了该催化质料的制备成本并限定了它的运用。深切熟悉碳化历程中晶相布局的蜕变纪律以及调控手腕无望为低成本年夜范围催化质料的出产提供新的计谋。

于前期事情中，孙剑团队成长了火焰喷射法（FSP）制备亚稳态氧化物计谋（Chem. Sci.，2017；Nat. Co妹妹un.，2021；Chem. Eng. J.，2023）。本事情中，团队初次经由过程原位X射线衍射以及原位X射线接收光谱技能，对于氧化钼改变为碳化钼历程中差别中间物的布局演化别离举行了定性以及定量阐发，同时借助我所情况透射电子显微镜（ETEM），不雅测到了氧化钼催化剂于碳化前提下的描摹以及晶相变迁的全历程布局信息。研究发明，于FSP制备的氧化钼上负载痕量金属Rh后，于低温区可优先发生相变孕育发生富含氧空位的立方相MoOx亚稳态布局，随后于连结晶相稳定的环境下发生碳插入以及碳代替，终极转化为具备高活性的立方相 -MoC1-x催化剂。于这一历程中，立方相MoOx中间物的造成至关主要，使后续的碳化历程遵照拓扑变换的碳化路径。该事情为 相碳化钼催化质料简洁且可控的制备奠基了理论根蒂根基。

相干结果以 In-situ Investigations �첩on Structural Evolutions during the Facile Synthesis of Cubic -MoC1-x Catalysts 为题，在近日揭晓于《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）上，并当选为封面论文（Supplementary cover）。该文章的第一作者是我所DNL1905组玻士研究生孙兴涛。该事情获得国度天然科学基金、辽宁省兴辽英才规划等工程的撑持。（文/图 孙兴涛）

文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c08979

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